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摘要

此论文将多层前馈深度神经网络引入等离子体催化动力学建模。神经网络经过训练后，可以从特定的实验数据中提取动力学模拟的初始输入参数，如约化电场（E/N），E/N和时间t的比振幅被设为深度神经网络的输入数据，并且通过动力学建模计算t时刻的目标产物密度设置为输出数据，以此代替动力学模拟，神经网络可以有效地预测E/N新振幅下的目标产物密度。该方法在CH4/Ar脉冲放电等离子体模型和N2/H2脉冲放电等离子体催化模型中得到了验证。结果表明，神经网络计算的预测结果与动力学模型计算的数值结果吻合较好，相对误差分别为$1.15\times 10^{–3}$和$4.19\times 10^{–4}$，为优化研究过程和整合研究结果提供了同化实验数据和模拟数据。

引言

1、介绍了等离子体+催化剂：甲烷干法重整、氨合成、二氧化碳加氢、氮氧化物去除和挥发性有机物修复等气体转化和空气污染控制。
2、介绍了纳秒脉冲放电+催化剂：克服了启动缓慢、压力和温度高、焦炭沉积和产品选择性差等问题。
3、介绍了仿真方法模拟等离子体+催化剂：建立全局模型（物种密度和反应路径）、流体模型和密度泛函理论方法等了解复杂的等离子体催化，仿真中的问题：收敛性差和计算资源需求高（深度学习代替）；等离子体和表面反应速率系数的不完整数据集（建立反应数据集）等。
4、本文：构建了等离子体催化的反应数据集，描述了气相等离子体、固相催化剂及其相互作用。等离子体物种和催化剂表面物种之间的表面反应被适当地分组，并通过公式化的反应速率系数来描述。

方法

脉冲放电等离子体催化动力学模型

离子体催化动力学模型见附件word。

深度学习辅助等离子体

多层前馈深度神经网络，输出层为实验或者仿真可以获得的结果，tanh为激活函数提供更多的非线性关系，均方根误差为损失函数。分别分析了两个案例：甲烷重整氢气（没有催催化剂或没有相关的表面反应）和合成氨（Ru/MgO）。

结果

1、低压端（LV）为悬浮电极：流柱头部的电子密度到达了10 ¹⁴cm ^-3，传播速度达到了10 ⁹cms ^-1，电离头部的电场超过了5000Td，但由于低压端是悬浮电极没有接地，电压没有下降，局部电场增强限制了电子往低电极发展，在接近低电极处会形成一个等离子体鞘层（鞘层等离子体密度低、约化电场到达12000Td）。一旦等离子体通道形成，形成一个准均匀的等离子体管道，在阴极附近形成的等离子体鞘层厚度约300μm（约700个德拜长度），这种单向流柱发展被称为快速电离波。

2、低压端接地：对于接地的LV电极，在LV电极的尖端有足够的电压降，再加上电场增强，以发射第二电离波，阴极会形成负流柱，负流柱的电子密度低，而从阳极传播的正流柱的速度比FIW慢，但一旦正流柱形成，此模式的传播速度将超过FIW。阴极附近的厚鞘层区域屏蔽了LV电极上的电势，导致较弱的负电离波。

对比了两种了放电模式轴上的电子密度和约化电场随时间的演化，FIW产生的电子密度和E/N比stream模式大。

不同管径对放电的影响

对于脉冲功率电路中给定的存储能量，管径决定了石英管中的沉积能量密度。讨论了三种管径r=0.75、1.5和3.75mm对流柱传播的影响。

轴向电子密度和场强：三种管径放电都是从双向流柱发展，电离波的初始强度随着半径的增加而减小，部分原因是电极尖端的电场增强随着半径的增大而减小。电离头的半径Rs随着放电管半径的增加而增加。Rs接近窄管的半径，因此流柱受到放电管的限制，这种限制导致更大的损失，因此需要更大的E/N来维持电离波，同时也产生更大的能量沉积。随着放电管半径的增大，限制和损耗减小，头部中的电荷分离发生在更大的区域上，导致较低的空间电荷密度、较低的E/N和较低的电离率。较小管道的较大损耗会降低流柱的传播速度，随着管径增加流柱传播速度增加。

径向电子密度：随着管径的增加，等离子体通道中的电子密度减小。因为管径越小，流柱被限制往外发展，所以电子比较集中，导致电子密度较大。在R＝3.75mm时，形成了在径向上几乎均匀分布的体等离子体；当R2=1.5mm 时，在管壁附近出现更高的电子密度，在轴上密度更低；随着半径进一步减小到R1＝0.75mm，壁附近的电子密度峰值合并，并且在轴上出现高电子密度。

放电和早期余辉：能量沉积和物种演化

总结

1、利用二维数值模拟的结果讨论了中等压力和不同高能沉积空气中纳秒级毛细管放电的发展。研究了两种放电模式（低压端悬浮or接地）的电离波发展，低压端悬浮放电称为快速电离波（从阳极到阴极单向流柱），电压端接地称为流柱（流柱双向发展），尽管放电发展不一样，但最终都是形成准均匀等离子体通道。

2、电子密度的径向分布是管径的函数。在R＝3.75mm时，形成了在径向上几乎均匀分布的体等离子体；当R2=1.5mm 时，在管壁附近出现更高的电子密度，在轴上密度更低；随着半径进一步减小到R1＝0.75mm，壁附近的电子密度峰值合并，并且在轴上出现高电子密度。电离波的传播速度随管半径的增加而增加。